В журнале ACS Catalysis (ИФ  9.312) опубликована статья с участием сотрудников института Шляховой Е.В., Окотруба А.В. и Булушевой Л.Г.

Dmitri A. Bulushev, Monika Zacharska, Elena V. Shlyakhova, Andrey L. Chuvilin, Yina Guo, Sergey Beloshapkin, Alexander V. Okotrub, and Lyubov G. Bulusheva " Single Isolated Pd2+ Cations Supported on N-Doped Carbon as Active Sites for Hydrogen Production from Formic Acid Decomposition" // ACS Catal., 2016, 6 (2), pp 681–691. DOI: 10.1021/acscatal.5b02381

Получение водорода из муравьиной кислоты

О гетерогенном катализе одиночными Pd атомами сообщалось ранее главным образом для реакций окисления и для Pd катализаторов, нанесенных на поверхность оксидных носителей. В данной работе мы показываем, что одиночные Pd атомы на допированном азотом углероде, наблюдаемые с помощью сканирующей просвечивающей электронной микроскопии  с коррекцией аберрации, вносят значительный вклад в каталитическую активность для реакции получения водорода разложением газофазной муравьиной кислоты, обеспечивая рост активности в 2-3 раза по сравнению с Pd катализаторами, нанесенными на недопированный азотом углерод, или по сравнению с ненасенным порошком Pd. Достигается также некоторый прирост селективности. Согласно исследованиям образцов после восстановления водородом в условиях ex situ, выполненных с помощью фотоэлектронной спектроскопии и спектроскопии рентгеновского поглощания, Pd атомы существуют в форме Pd2+ координированной атомами азота носителя. Квантово-химические расчеты подтверждают, что одиночные атомы Pd могут быть активными центрами реакции, давая разложение муравьиной кислоты на адсорбированные атом водорода и карбоксил, но только, если они координируются парой азотных атомов пиридинового типа, расположенных на открытых краях графенового слоя. Следовательно, роль допирования азотом заключается в образовании и стабилизации новых, активных Pd центров. Долговременный эксперимент, проведенный в течении более чем 30 ч, показал отличную стабильность этих Pd центров в реакции.